人気PCゲームおよびそのTVアニメ版「らいむいろ戦奇譚」の続編であるTVアニメシリーズ。日露戦争のさなか、新たな敵ファーデン騎士団がロシア側に暗躍。日本軍は、乙女の魂が秘める超パワー""魂色(こんじき)""を具現化させる""らいむ隊""の新部隊結成を図る。5人の少女たちの指揮官かつ教師役となった熱血漢・犬養強志朗の活躍は? 本作と同題で原作となるPCゲームもほぼ同時期に発売された。前作と異なり、自ら戦士となって戦う新男性主人公・強志朗の声は『機動戦士ガンダムOO』などでも活躍の吉野裕行が熱演。
改编自TYPE-MOON发行的同名手机游戏:描述在公元2015年,一个魔术尚存的最后时代之中。人理继续保障机关「Chaldea」,透过近未来观测镜「Sheba」突然发现人类即将在接下来的2016年中毁灭。为了针对异象及时空特异典进行解析及干涉,他们利用被统称为「Grand Order」的禁忌仪式,将术师灵子化之后送回过去,只为阻止人类历史就此中断。